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化剂活性中心相互作用,实验发现了Co-Mo活性相之间的氢溢流作用,有研究活性相间的相互作用他们发展了系列原位分子光谱方法先后被国内外百余实验室采用,促进了催化原位表征技术在国内的普及推广.李灿等人发紫外拉曼光谱并将应用于催化研究,发现紫外拉曼光谱是探测金属氧化物表面物相的一种灵敏技术,建立了鉴定杂原子分子筛活性中心的紫外共振拉曼光谱表征新方法,在国际上最早将紫外拉曼光谱应用于催化研究,取得了重要进展:利用紫外共振拉曼光谱首次获得钛硅分子筛中骨架钛物种存在的直接证据,建立了国际公认的鉴定微孔和中孔分子筛骨架中过渡金属杂原子的拉曼光谱研究方法.在国际上首次对分子筛的合成过程实现了原位紫外共振拉曼光谱研究,发现了催化材料合成的重要转化过程和活性中心中间物种,提出了催化材料合成的机理.发现许多氧化物的表面与体相结构不同.尤其在重要的光催化剂氧化钛体系中,基于紫外拉曼光谱的研究,提出"表面异相结增强光催化活性"的新概念.并紫外拉曼光谱仪推向产业化,使我国拉曼光谱的催化表征研究国际领先水平.韩秀文,包信和,贺鹤勇等发展的原位固态NMR技术方法应用于催化剂和催化反应研究(多孔材料的酸性表征,中间物种识别等)取得了新进展.200nm以上的紫外激光.发展激光波长更短的拉曼光谱一直是科学家们追求的目标.SanfordAsher等人发展了波长低至193nm的深紫外拉曼光谱,对蛋白质的二级结构进行了深入的研究[2].中国科学院大连化学物理研究所在国际上最早将紫外拉曼光谱应用于催化及材料科学研究,利用紫外共振拉曼光谱技术解决了一系列重要分子筛材料研究的科学难题.在国家重大科研装备研制项目的支持下,中科院物理化学技术研究所和中科院大连化学物理研究所利用KBBF晶体对1064nm激光进行6倍频输出获得177.3nm的激光,成功地研制出国际上第一台深紫外拉曼光谱仪.利用我国自主研制的177.3nm深紫外激光光源,采用外光路椭圆反射深紫外区收集镜和深紫外区170-400nm光谱响应的三联光栅成像单色仪的国际上首台177.3nm深紫外区拉曼光谱仪.研制出了193-240nm波长连续可调的共振拉曼光谱仪,并将其应用于催化材料,半导体材料等领域,初步的结果已显示出深紫外拉曼光谱独特的优势,有望在宽禁带半导体以及分子筛含铝,镓原子等活性位研究中发挥巨大作用.李灿,冯兆池研发深紫外拉曼光谱仪为催化剂表征提供了新手段3种不同Pt表面上乙醇的化学反应,包括所有的乙醇的C-C,C-O键断裂,O-H或C-H键在催化剂表面的断键次序,以及不同中间产物的稳定性.理论结果首次发现了乙醇在Pt表面协同断C-H,O-H键的动力学优先,解释了乙醇氧化选择性的关键问题.提出并解释了乙醇氧化的表面敏感效应,证明了Pt(100)面独有的全氧化乙醇的能力,已有部分结果被实验和其他理论计算证实.该发现改变了传统表面科学中得出的一些基本认识问.本篇论文转载于 http://www.sxsky.net/xie/070227996.html
目前,国内催化界主流实验室已能在较层次上掌握了原位X-光衍射,能谱,分子光谱,磁共振,和超高分辫分析电镜等催化剂表征技术,计算化学在催化研究中得到广泛应用有了实质性的提高.在国内外热衷于发展甲烷氧化偶联制烯烃的热潮中,徐奕德等首先发现甲烷在无氧条件下可在分子筛担载的催化剂上芳构化取得芳烃和氢气引起国内外的重视进一步与包信和,林励吾等合作对其进行了系统深入研究,确认与分子筛骨架发生交换作用的双核钼物种为该反应的活性中心并提出反应机理.寇元等提出了多相催化剂液相负载的新设计思想:"将纳米粒子催化剂"固定"在离子液体中而不是负载在固体表面上以创造出三维的多相催化剂",费托合成是煤制液体燃料的关键技术,但催化剂效率低,采用此方法制备的金属纳米粒子催化剂,在水相反应条件下,反应温度降低100度反应效率却提高了十多倍.该成果已技术转让给企业.利用醌类化合物为电子转移与N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)组成非金属催化体系,这是第一个不使用计量还原剂和自由基引发剂的用于温和条件下烃类氧化反应的有机催化体系.继而利用邻菲罗啉,吖啶黄,甲基紫,甲基蓝等的含氮正离子,在NHPI(或少量NaBr,Br2)的存在下,实现过程中的氧化-还原循环.非金属催化环己烷氧化制环己酮关键技术开发上取得进展成功7万吨工业化应用试验奚祖威团队于2001年了"反应控制相转移催化",发明了一类兼有均相催化与多相催化优点的催化剂,为解决均相催化剂难以分离的关键问题提供了一条新途径.相关技术正在工业开发中.在水溶性有机金属络合物催化研究,烯烃氢甲酰化的两相催化体系中"介稳态胶束-离子对作用机理","两相界面分子自组装和烯烃氢甲酰化的高区域选择性关系"的理论解释杨维慎,熊国兴杨维慎,熊国兴,林励吾在国际上较早的开展了无机膜催化分离一体化的规律性研究,透氧膜材料,实现膜反应器中烃类氧化制合成气或氢甲烷氧化偶联制乙烯用乙醇,高碳醇的脱水产业化吕士杰李达刚夏春谷烯烃羰化夏春谷,陈静2016年研发的"非晶态合金催化剂和磁稳定床反应工艺的创新与集成"包括非晶态合金催化剂和磁稳定床反应工艺.将晶态催化剂的结构非晶化,使广泛应用的雷尼镍催化剂加氢性能产生质的飞跃.通过加入原子半径大的稀土提高晶化势能垒碱抽提铝,突破了非晶态合金作为实用催化材料热稳定性差,比表面积小的限制.开发关键生产设备,优化生产工艺,建成百吨级非晶态镍生产装置.实现了高效链式操作状态的控制和均匀磁场的放大,提出了不同反应所适用的工艺流程.非晶态镍已用于己内酰胺加氢精制过程替代进口雷尼镍,用于改造国外己内酰胺氧化精制技术为加氢精制,部分替代Pd/C催化剂用于苯甲酸加氢过程,还用于多家药物中间体和葡萄糖加氢的生产企业丁奎岭等基于组合方法与组装策略的新型手性催化剂研究.李灿,杨启华等在多相手性催化方面取得重要研究进展:分别在纳米粒子表面,乳液催化体系和纳米中的手性催化方面取得新进展,特别是利用纳米孔道的空间限阈效应及孔道微环境的修饰使纳米孔道内的手性催化剂表现出比均相催化剂更高的对映选择性和,实现了纳米反应器中的手性催化.根据发现的自发单层分散原理,广泛应用在催化剂,吸附剂和纳米材料研究中:将CuCl单层分散在分子筛表面,制得一氧化碳高效吸附剂,使我国变压吸附分离一氧化碳技术跃居世界领先水平,进一步开发出空分制氧高效吸附剂,此吸附剂用于大型变压吸附空分制氧使我国变压吸附空分制氧技术达国际先进水平.开发成功ZRP-1分子筛,系采用REY分子筛作晶种,异晶导向直接合成晶体内含稀土元素和磷元素的,具有Pentasil结构的ZRP-1分子筛.稀土元素在分子筛晶格内起到稳定骨架结构的作用,使分子筛在水热条件下保持晶格结构的完整性,从而抑制或减缓分子筛的脱铝失活过程.稀土元素的引入使ZRP-1分子筛的孔径比HZSM-5分子筛更窄,并具有孔径约为4nm的二次中孔体系.孔径较大的二次孔为裂化原料油中的大分子烃类提供一定的裂解空间,从而提高了重质油转化能力.采用复合氧化物取代金属催化剂,获得了高浓度过氧化氢分解的高效催化剂.拓展了航天航空催化技术应用的新领域,利用过氧化氢催化分解作为化学激光引射气源,发明了耐高温氧化的过氧化氢复合氧化物催化剂和环式薄层催化分解反应器,解决了大规模工程应用中反应物床层均匀分布和热管理的问题,实现了无毒催化分解技术的首次工程应用,为我国化学激光发展做出重要贡献.NKF分子筛(ZSM-5)的新合成方法大大降低了原料成本,并解决了使用有机胺所带来的环境污染问题用该法生产的分子筛开发了多种工业催化剂已在生产中使用.徐龙伢,王清遐等(55)发明了"复合模板剂组装","晶化速率控制"等多孔材料合成新方法,成功合成MCM-22,MCM-49,ZSM-35,以及MCM-22/ZSM-35,ZSM-5/ZSM-11等系列超细及共结晶分子筛材料,解决了分子筛可控合成,功能化及工业化等技术关键,开发成功催化干气制乙苯醛氨吡啶液化气芳构化生产BTX芳烃/高辛烷值汽油多.研究了高硅择形沸石的研制及其在烃转化中的应用发现用氨水体系合成的ZSM-5沸石具有合适的酸强度和孔道弯曲度,适于作为选择烷基
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