论文网
文献综述类论文范本,与化工文格式范文网络视频,化工文格式范文视频相关论文参考文献格式
本论文是一篇文献综述类论文参考文献格式,关于化工文格式范文网络视频,化工文格式范文视频相关毕业论文开题报告范文。免费优秀的关于文献综述及绿色化工及催化剂方面论文范文资料,适合文献综述论文写作的大学硕士及本科毕业论文开题报告范文和学术职称论文参考文献下载。
θ,kJ/molKp(1)经理论计算,甲醇气相氧化羰化合成碳酸二甲酯反应的△rHθm等于347.78kJ/mol.说明此反应是强放热反应.(2)计算结果表明,298K时该反应的△rHθm等于-282.76kJ/mol,Kp等于1049.56,423K时的Kp等于1044.55.
1.5催化反应机理
关于氧化羰化法制备DMC的反应机理的研究,主要集中在液相法以一价铜盐为主的催化体系中.反应同时还有可能生成醋酸甲酯,二甲醚,一氯甲烷和CO2等副产品.Romano等人[]对CuCl为催化剂时甲醇液相氧化羰化反应进行了研究,他们推荐的反应机理如图1所示.
图1Romano推荐的反应机理
1.本工作主要研究内容
碳酸二甲酯不仅毒性小,和醋酸相当,而且工业应用极为广泛,是一种绿色化工产品被称之为有机合成的"新基石"因此,在世纪中,碳酸二甲酯将具有广阔应用前景.研究主要集中在以下的方面:向以Cu(I)为催化活性中心的液相反应体系中添加具有可与之配位的助剂,提高催化剂的活性,选择性并减少对设备的腐蚀性. 第二章实验部分
2.1实验试剂及仪器
2.1.1实验药品
实验使用的主要试剂如表21.
表21主要实验试剂
药品纯度生产地2.1.2实验仪器与设备
主要实验仪器与设备如表22.
表22主要实验仪器与设备
实验仪器名称生产商2.1.3催化反应实验流程图
1-Dryer2-Ballvalve3-Pressurecontroller4-Massflowcontroller5-Checkvalve
6-pressmeter7-Vaporizer8-Fixedbedreactor9-Autosamplervalve10-GC
图2催化反应实验流程图
2.2实验方法
2.2.1试剂的前处理
CuCl的提纯
CuCl性质不稳定,储存过程中会发生一些变化.
2.2.2催化剂制备
1单配体催化剂的制备
将以下配体分别与CuCl摩尔比为1:1进行充分络合后于60℃在旋转蒸发仪中蒸发干后,充分碾磨后装袋待用.
表2各种配体的与CuCl的用量
1,10-菲啰啉N-甲
文献综述类论文范本
2双配体催化剂的制备
1,10-菲啰啉与N-甲基咪唑双配体催化体系
按如表2-2所示称量1,10菲啰啉N-甲基咪唑CuCl的比例如下表2.表21,10-菲啰啉与N-甲基咪唑及CuCl的比例
2.2.3催化剂的活性评价氧化羰化活性测试
停止反应,取出釜液.釜液用布氏漏斗真空抽滤后用气相色谱仪对液相进行定量分析.采用面积归一法对碳酸二甲酯的含量进行定量分析.
第三章结果与讨论
3.1催化剂的表征
从红外光谱图中我们可以发现聚乙烯吡咯烷酮与CuCl络合物的羰基发生了偏移,从1659.94减小到1655.06.
图3红外光谱3.2催化剂的活性评价
3.2.1不同铜系化合物的催化活性
在甲醇液相氧化羰化合成DMC的反应中三种类型催化剂,实验结果见表31.
表31铜系化合物反应活性的比较
从表中我们可以看出,CuCl催化甲醇氧化羰化合成DMC的转化率最高,催化剂对产物DMC的选择性>,99%.
3.2.2不同配体对CuCl络合的催化评价
本论文首先考察了不同的配体与CuCl(摩尔比1:1)配合对甲醇液相氧化羰化合成碳酸二甲酯的影响.实验结果见表32.
表32不同的配体对CuCl络合的催化活性评价
咪唑类化合物为一种有机碱,Cu+为软酸,两者易于络合形成络合物.
3.2.3CuCl/phen/NMI催化体系
(1)1,10-菲啰啉与N-甲基咪唑的摩尔比对催化效果的影响
图4phen与NMI配体的配比对催化活性的影响
phen和NMI均为常见的含氮配体,与金属离子形成配位键的能力很强结果表明,改变phen和NMI的配比可以改变甲醇的转化率.
(2)反应机理探讨
本论文只对甲醇氧化羰化合成碳酸二甲酯的催化体系CuCl/phenNMI进行初步的机理探讨.可能的机理见图5.
图5CuCl/phen/NMI体系催化机理图
根据以上提出的机理,我们可以推出,当两种Schif碱的配比为1:1时,实验结果应当为最佳,这与实验结果一致.
3.2.4聚乙烯吡咯烷酮与N–甲基咪唑不同摩尔比对催化效果的影响
结果表明聚乙烯吡咯烷酮与N–甲基咪唑的摩尔比为2:1时甲醇的转化率最高达到5.6%,催化剂对DMC的选择性>,99%.
3.3本章小结
通过筛选不同的铜化合物,从催化反应活性比较,结果表明CuCl的催化活性最高,同时双配体铜络合催化剂可进一步提高甲醇合成DMC的转化率,尤其是聚乙烯吡咯烷酮和N-甲基咪唑络合催化剂效果最明显
第章结论与建议
.1结论
碳酸二甲酯不仅毒性小,而且工业应用极为广泛,是一种绿色化工产品.本文主要考察了不同Schiff碱助剂对(助剂:CuCl等于1:1)对CuCl催化甲醇液相氧化羰化合成DMC催化性能的影响我们可以得到以下结论:
在实验中通过对助剂的考察,结果表明N-甲基咪唑与CuCl络合制备的催化剂催化活性最高..
对于双配体络合CuCl催化体系,能进一步提高催化活性.
最佳的工艺条件是:温度℃,反应压力为MPa,反应时间h.
通过Schiff碱助剂络合CuCl可以很好的减缓对设备的腐蚀和提高了催化剂对生成DMC的选择性.
.2建议
1.由于我们运用的反应体系是间歇反应器,因此我们在反应中的O2的含量不能太高,否则会发生爆炸,后续继续补充气体,不易得到实际的O2的用量.因此建议运用连续反应釜.
2.开发无氯的催化剂.
期刊[序号]主要负责者.篇名[J].刊名,年,卷(期):起止页码.
专着[序号]主要负责者.书名[M].版本(第1版不标注).译者(对译着而言).出版地:出版者,出版年.起止页码.
专着,论文集析出文献[序号]析出文献主要负责者.析出文献题名[A].原文献主要负责者名.原文献题名[C].出版地:出版者,出版年.析出文献起止页码.
报纸文章[序号]主要负责者.篇名[N].报纸名,出版年月日(版次).
[1]王健.建筑物防火系统可靠性研究.[硕士学位论文],天津大学,1997.
[2]李以圭,刘金晨.分子模拟与化学工程[J[J[M
致谢(黑体,四号,居中)
武汉工程大学本科毕业设计(论文)
武汉工程大学本科毕业设计(论文)
II
I
武汉工程大学本科毕业设计(论文)
武汉工程大学本科毕业设计(论文)
文献综述类论文范本,与化工文格式范文网络视频,化工文格式范文视频相关论文参考文献格式参考文献资料：