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论文中英文摘 要
作者姓名:狄重安
论文题目:有机光电器件的设计,制备及性能研究
中文摘 要
被称为"塑料电子学"的有机光电材料与器件在大面积和低成本的柔性显示,平板照明,射频标签和电子纸等方面的广阔应用前景在过去二十年中备受关注.近年来,作为有机光电子器件的重要组成部分的有机发光二极管,有机场效应晶体管和有机发光场效应晶体管取得了很大的发展.这些有机光电器件的性能不仅取决于有机半导体材料的固有性能,很大程度上依赖于器件中的其它功能层的性质以及各功能层之间的界面性质.因此,界面问题是所有有机光电器件面临的重要科学问题.有机光电器件的界面包括机半导体和电极的界面,有机半导体层之间的界面,有机半导体层和绝缘层之间的界面.本论文以有机光电器件的界面问题为研究主线,以提高器件的性能与稳定性,降低成本为目标,以有机发光二极管,有机场效应晶体管和有机发光场效应晶体管为研究对象,通过界面的优化来实现有机器件功耗和成本的降低,器件性能的改善器件稳定性的提高.主要的研究工作包括以下六个方面:
一:拓展了有机发光二极管的电极修饰方法,大幅降低了器件功耗并提高了发光效率.
器件的功耗和发光性能是有机发光二极管实现应用的关键指标.有机发光二极管的电极修饰是广泛使用的改进器件性能的有效手段,它可以在不改变主要有机半导体材料的同时提高器件的综合性能.我们利用超薄十六氟酞菁铜(F16CuPc)层作为有机发光二极管的氧化铟锡(ITO)阳极修饰层,改进了ITO阳极和有机半导体的界面接触,此外,F16CuPc引入可以和ITO阳极形成偶极层从而提高ITO的功函数和降低空穴的注入势垒,通过器件结构的设计与优化,采用三(8-羟基喹啉)铝(Alq3)为发光层制备了基于修饰电极的高性能,低操作电压的单层,双层和多层有机发光二极管.单层器件中,器件的发光效率在电极修饰后较未修饰器件提高了30倍,对于双层器件,电极的修饰明显降低了操作电压,最小开启电压为2.6V,对于多层器件,我们通过提高复合区载流子密度和改进载流子平衡并结合电极修饰制备了高发光效率,低开启电压的有机电致发光器件,最高效率达到7.63cd/A,同时开启电压仅为2.89V,这是基于Alq3为发光层的最佳性能之一(专利号:ZL200510126485.X,DiCA,etal.Appl.Phys.Lett.2007,90,133508,DiCA,etal.Appl.Phys.Lett.2006,89,033502).
二:发明了新型的有机发光场效应晶体管结构,实现了有机发光场效应晶体管在空气中的发光.
有机发光场效应晶体管是一种功能高度集成的有机光电器件,它可以在同一器件中实现场效应调控和光发射两种功能.我们通过光刻技术的改进制备了金(铝不对称源漏电极结构,在此基础上利用倾斜蒸镀方法实现了水平排列异质结的构筑.实验发现,金(铝不对称源漏电极和水平排列异质结增强了电子的注入,提高了异质结附近的两种载流子密度,此外该结构可以利用性能优异的有机场效应材料和发光材料作为半导体层来实现晶体管的场效应调控和发光的集成,使得两种材料在器件中发挥各自的功能优势,降低了有机发光场效应晶体管对有机半导体多功能性质的要求,从而具有广泛的适用性.基于并五苯,三(8-羟基喹啉)铝和聚苯撑乙烯衍生物(TPA-PPV)为半导体,我们分别制备了具有水平排列异质结结构的小分子和聚合物发光场效应晶体管(专利号:ZL200610089448.0,ZL200510130758.8,DiCA,etal.Appl.Phys.Lett.2006,88,121907,DiCA,etal.Adv.Funct.Mater.2007,17,1567.),该结构被认为可以减少激子猝灭并且第一次成功实现了有机发光场效应晶体管在空气中的发光(CicoiraAdv.Funct.Mater.2007,17,3421,CicoiraJ.Mater.Chem.2016,18,158).
三:开发了一种新型高性能低成本有机场效应晶体管制备方法.
降低器件成本是有机场效应晶体管进一步发展和走向应用的关键,电极是有机场效应晶体管的重要组成部分,目前金是高性能有机场效应晶体管广泛应用的源漏电极材料,这而低成本的金属材料如铜或银由于功函等原因,不适于作为大部分有机场效应晶体管的源漏电极.我们采用易实用化的下电极结构,从低成本的铜和银源漏电极出发,通过简单的一步溶液法在电极表面上生成具有纳米结构的有机电荷转移复合物(Cu-TCNQ或Ag-TCNQ)修饰电极.电极的修饰提高了铜和银电极的表面功函数,改进了电极和有机半导体之间的接触,改善了载流子的注入,实现了和金上电极结构器件性能相当的高性能,同时降低了有机场效应晶体管的制备成本,此外,通过具有纳米结构的电极的构筑研究了电极形貌对于有机场效应晶体管器件性能的影响,发现引入适当的粗糙电极表面有助于器件接触电阻的降低,拓展了降低有机场效应晶体管接触电阻和提高器件性能的途径.同时该类方法具有普适性,可以适用于多种有机半导体材料(专利申请号:200610089591.X,DiCA,etal.J.Am.Chem.Soc.2006,128,16418,DiCA,etal.Phys.Chem.Phys.Chem.2016,10,2302(封面文章)).
四:发现了铜上电极结构有机场效应晶体管的电极自修饰现象并制备了低成本高性能上电极结构有机场效应晶体管.
上电极结构和下电极结构是底栅结构有机场效应晶体管最为常用的两种器件结构.由于器件结构的差异,电极的修饰方法和性能都有明显的差别.其中上电极结构一般具有较好的电极-半导体接触,从而可以展示较高的器件性能,是进行器件研究的理想结构.我们通过多种有机导体的有机场效应晶体管的制备,发现了多种基于铜上电极结构的有机场效应晶体管具有和金上电极器件相当的性能,基于铜上电极结构的并五苯场效应器件的性能可以达到0.8cm2V-1s-1,通过研究发现,这主要是因为在蒸镀过程中或后续的器件放置过程中少量CuxO的形成,CuxO的形成会降低空穴的注入势垒,提高器件的性能.此外,铜电极和有机半导体层的良好接触也是导致器件具有高性能的原因(专利申请号:200710118153.6,DiCA,etal.Adv.Mater.2016,20,1286.).值得注意的是,CuxO的形成是一自发过程,不需其它的操作,这就为高性能低成本上电极有机场效应晶体管的制备提供了简单有效的途径(High-techMaterialsAlert,2016,25,9).
五:发展了新型石墨烯制备方法并拓展了石墨烯在有机场效应晶体管中的应用.
石墨烯是单层或少数层高结晶性石墨,由于其结构上的独特性使得它在短短几年内就成为了凝聚态物理和材料科学的研究前沿和热点.我们以低成本的铜,银和乙醇为原料,采用气相沉积方法,通过图案化铜和银电极制备了图案化的石墨烯电极,并制备了并五苯场效应晶体管.制备的图案化石墨烯电极和有机半导体层有很好的接触,和p型有机半导体有很小的注入势垒,从而可以作为高性能有机场效应晶体管的理想的源漏电极.基于图案化石墨烯源漏电极的沟道长度为5(m的并五苯下电极结构场效应晶体管的场效应迁移率达到了0.53cm2.V–1.s–1,该性能是未经绝缘层修饰的下电极结构的并五苯器件中的最好结果之一(专利申请号:200710177814.2,DiCA,etal.Adv.Mater.2016,20,3289).因此,该结果开发了一种新型的制备图案化石墨烯的方法,拓展并推
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